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解除小天才电话手表已经绑定的手机号，可以按照以下步骤操作。
1、使用家长手机端的账号登录小天才APP。
2、点击APP底部右侧的更多图标。
3、在更多功能页面，点击顶部选项中的通讯录功能。
4、找到想要解绑的联系人，点击该联系人头像并进入联系人详细信息页面。
5、在联系人详情页面，点击右上角的三个点图标。
6、点击解绑选项，即可解除与该联系人的绑定关系，解绑后，该联系人的手机号码将不再与手表关联。
需要注意的是，具体的解绑操作可能会因手表型号的不同而略有差异，如果在操作过程中遇到问题，建议参考小天才电话手表的官方说明或联系官方客服进行咨询，解绑操作可能需要输入相应的验证信息，以确保是手表的合法拥有者进行操作。